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廈大王野等人JACS：“圣杯反應(yīng)”甲烷氧化新進(jìn)展！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-06-21 10:11:41 瀏覽：2424次

第一作者：Wangyang Wang、Wei Zhou和Yuchen Tang

通訊作者：王野教授、Wei Zhou和Christophe Copéret

通訊單位：廈門大學(xué)和蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04260




研究背景

利用氧氣（O2）將甲烷（CH4）選擇性氧化為甲醇（CH3OH）是升級(jí)豐富甲烷資源的一種有吸引力的途徑，也是化學(xué)中最具挑戰(zhàn)性的反應(yīng)之一，因?yàn)楫a(chǎn)物（CH3OH）的反應(yīng)活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于反應(yīng)物（CH4）。基于此，廈門大學(xué)王野教授和Wei Zhou、蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Christophe Copéret等人報(bào)道了分散在絲光分子篩（H-MOR）上的金納米顆粒（Au/H-MOR），其在一氧化碳（CO）存在的水介質(zhì)中有效地催化了O2將CH4選擇性氧化為CH3OH。




文章要點(diǎn)

1、在反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，甲醇產(chǎn)率可達(dá)1300 μmol gcat-1 h-1或280 mmol gAu-1 h-1，選擇性為75%，優(yōu)于相同條件下已報(bào)道的大多數(shù)催化劑。

2、核磁共振（NMR）光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，羥基自由基（?OH）和過(guò)氧化氫物種（H2O2）都參與了CH4的活化和轉(zhuǎn)化，而CH3OH對(duì)Au的親和力較低是CH3OH選擇性較高的主要原因。




圖文展示

圖1.CH4選擇性氧化的催化性能

 

圖2.活性氧物種的表征

圖3.CH3OH的選擇性與其親和力的關(guān)系

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文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
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