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北大夏定國教授團隊，又一Nature子刊！

來源：時間：2024-04-15 14:20:23 瀏覽：2457次

第一作者：Hangchao Wang

通訊作者：夏定國教授、王雪鋒特聘研究員

通訊單位：北京大學、中國科學院物理研究所

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-46883-8.

研究背景

對比鋰離子電池（LIBs），基于液態(tài)電解質的鋰金屬電池（LMBs）具有更高的能量密度，但鋰枝晶生長引起的內部短路存在嚴重的安全隱患?；诠腆w電解質的LMBs具有高能量密度和高安全性，但存在離子電導率低和界面接觸差等問題。凝膠聚合物電解質由于其提高了安全性，降低了固體電解質和電極之間的界面阻抗，并且與“卷對卷”LMBs制造工藝兼容而引起了廣泛的關注。為提高富鋰錳基氧化物正極與電解質之間的界面穩(wěn)定性，有必要開發(fā)新型聚合物電解質?；诖耍?/span>北京大學夏定國教授和中國科學院物理研究所王雪鋒特聘研究員等人報道了一種新型的三嵌段共聚物，即由丙烯腈（AN）、馬來酸酐（MA）和碳酸乙烯酯（VC）組成的共聚物穩(wěn)定劑（記為PVCA），并將其與聚偏氟乙烯-共六氟丙烯（PVFH）基體共混，制成了一種新型的高壓凝膠聚合物電解質（記為PVFH-PVCA）。

文章要點

1、由于腈基、酯基和酸酐基的組合功能，該體系具有高離子電導率和強抗氧化潛力。重要的是，PVCA中強大的極性基團與PVFH相互作用，促進了高密度糾纏結構的形成，有效提高了凝膠聚合物電解質的機械性能，導致令人驚訝的抗拉強度達到19.83 MPa。

2、以富鋰錳基材料為正極，鋰金屬為負極組裝的PVFH-PVCA電解質基電池具有長循環(huán)壽命和高放電容量的特點。在LiCoO₂（LCO）||Li、LiFePO₄（LFP）||Li和LiNi_0.95Co_0.05O₂（NC95）||Li電池中也實現(xiàn)了類似的改進，證明了PVFH-PVCA作為一種有前景的聚合物電解質的普遍適用性。其中，Li||Li對稱電池在8 mA cm^-²下穩(wěn)定循環(huán)超過4500 h。PVCA提供了高比容量和優(yōu)良的循環(huán)穩(wěn)定性，400次循環(huán)后容量保持84.7%。Li_1.2Mn_0.56Ni_0.16Co_0.08O₂（LMNCO）||PVFH-PVCA||Li全電池在1 C（4.8 V截止電壓）下達到125次循環(huán)，放電容量穩(wěn)定在~2.5 mAh cm^-²。

圖文展示

圖1.基于PVFH-PVCA聚合物電解質的高性能鋰電池

圖2. PVFH-PVCA聚合物電解質的表征

圖3. PVFH-PVCA電解質的性能

圖4.界面Li沉積行為的SEM研究

圖5. Li||Li對稱電池的表征

圖6.采用LMNCO正極和不同電解質的LMBs的電化學性能

圖7.具有不同正極和不同電解質的LMBs的電化學性能

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