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南開大學，再發(fā)Angew.！

來源：時間：2024-01-02 15:47:54 瀏覽：1601次

第一作者：Yuankun Wang、Zhiming Li、Weiwei Xie

通訊作者：陳軍院士

通訊單位：南開大學

DOI: 10.1002/anie.202310905.

研究背景

保持液態(tài)的電解質(zhì)是確保離子轉移在寬溫度窗范圍內(nèi)穩(wěn)定運行的最重要的物理指標之一，通常具有高熔點的強極性溶劑有利于電池在室溫條件下的安全運行，但在低溫條件下容易結晶（≤-40 °C）?；诖?，南開大學陳軍院士等人報道了通過調(diào)整分子間的相互作用和凍結動力學，成功地降低了具有不對稱結構的強極性溶劑的凍結點，提出了一種結晶限制策略，并證明了乙烯亞硫酸鹽（ES，-17 °C）和碳酸氟乙烯（FEC，~23 °C）的高熔點，但它們的混合物可避免在低溫下結晶，可歸因于分子間低相互作用和分子動力學的改變。

文章要點

1、作者提出了一種結晶限制策略，成功降低了具有不對稱結構的強極性溶劑的凍結點。合適的ES/FEC比值（10%FEC）可以平衡離子的體積和界面?zhèn)鬏?，使LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂||Li（NCM₈₁₁||Li）全電池能夠在從-50 °C到+70 °C的廣泛溫度范圍內(nèi)提供良好的溫度彈性和循環(huán)穩(wěn)定性。與室溫相比，在-50 °C下達到了超過66%的容量保留率。

2、所制備的NCM₈₁₁||Li袋式電池，在現(xiàn)實條件下（電解質(zhì)重量與正極容量比（E/C）≤3.5 g Ah^-1，負電極與正電極容量比（N/P）≤1.09），在不同溫度下都表現(xiàn)出較高的循環(huán)穩(wěn)定性。本工作強調(diào)了一個關鍵但容易被忽視的方向，設計一個全天候液體電解質(zhì)中的不對稱溶劑效應。該結晶限制策略為實現(xiàn)具有較寬工作溫度范圍的能量密集型鋰金屬電池提供了一條實用的途徑，并代表了重要的理論進展。

圖文展示

圖1.非對稱溶劑全天候電解質(zhì)的設計原理

圖2. ES/FEC混合物的熱力學分析

圖3. ES/FEC混合物的動力學分析

圖4.配方電解質(zhì)的物理性質(zhì)、電化學性能和溶劑化結構

圖5.界面屬性

圖6. ES/FEC基電解質(zhì)在不同溫度下的電化學性能

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