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JACS新發(fā)表丨王璐&姚穎方等人太陽能甲醇合成的潤濕性工程!
來源: 時間:2023-12-11 10:04:56 瀏覽:2224次

第一作者:Zhe LuYangfan XuZeshu Zhang

通訊作者:姚穎方、Geoffrey A. Ozin和王璐

通訊單位:南京大學(xué)、加拿大多倫多大學(xué)和香港中文大學(xué)(深圳)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07349.



研究背景



將含有綠色H2的二氧化碳(CO2)轉(zhuǎn)化為有價值的甲醇被認為是緩解大氣中CO2濃度和減少對化石燃料依賴的一種有效方法,但傳統(tǒng)的甲醇合成需要較高的反應(yīng)溫度(約240 ℃)和壓力(約5 MPa)。通過光熱催化吸收太陽能有可能克服這一障礙,但是探索性能穩(wěn)定的高效光熱催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。設(shè)想一種疏水催化劑表面將選擇性地排斥強極性的水和甲醇,而不是弱極性的CO產(chǎn)物,從而比CO更有利于甲醇反應(yīng)。盡管在解吸產(chǎn)生的分子方面具有優(yōu)勢,但其他機制上的優(yōu)勢有待發(fā)現(xiàn)。因此,疏水表面能夠發(fā)揮其他作用來促進催化過程,將具有重要的科學(xué)意義和技術(shù)意義?;诖耍?/span>香港中文大學(xué)(深圳)王璐和南京大學(xué)姚穎方等人報道了一種In2O3甲醇合成光催化劑,通過這種策略,修飾后的催化劑可以在很大范圍內(nèi)調(diào)節(jié)甲醇的產(chǎn)率和選擇性,分別為1436 μmol gcat-1 h-1和61%。



文章要點



1、原位質(zhì)譜分析的結(jié)果表明,在In2O3表面修飾烷基硅烷涂層,生成的極性分子不僅在動力學(xué)上促進了甲醇的合成,而且還提供了表面活性H,從而促進了后續(xù)的加氫反應(yīng)。

2、實驗結(jié)果表明這種潤濕性設(shè)計策略也可以應(yīng)用于其他加氫催化劑,包括Fe2O3、CeO2、ZrO2和Co3O4。與CO相比,每一種都能使動力學(xué)速率和熱力學(xué)轉(zhuǎn)化向甲醇或CH4轉(zhuǎn)變。



圖文展示



圖1.疏水性In2O3催化劑的結(jié)構(gòu)和元素表征

 圖2.疏水性In2O3催化劑的催化性能

 3.原位光譜

圖4.機制研究

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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