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華科夏寶玉等Angew.丨串聯(lián)電熱催化系統(tǒng)助力CO2R！

來源：時(shí)間：2023-12-11 09:51:02 瀏覽：2464次

第一作者：Guoliang Mei

通訊作者：夏寶玉教授、游波教授、唐從輝博士、孫宇杰教授

通訊單位：華中科技大學(xué)、美國辛辛那提大學(xué)

DOI: 10.1002/ange.202314708

研究背景

直接將二氧化碳（CO₂）電還原為有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)對碳中和至關(guān)重要，但其主要產(chǎn)物僅限于簡單的C₁/C₂化合物，而傳統(tǒng)上，陽極氧的副產(chǎn)物不被利用。基于此，華中科技大學(xué)夏寶玉教授、游波教授、唐從輝博士和美國辛辛那提大學(xué)孫宇杰教授等人成功研發(fā)了一種串聯(lián)電熱催化系統(tǒng)，將CO₂電催化還原與熱催化氧化氨基碳糖化結(jié)合，以產(chǎn)生各種增值酰胺。制備的六甲基四胺（HMT）摻入Ag和氫氧化鎳碳酸鹽電催化劑，可以高效共生產(chǎn)CO和O₂，法拉得效率（FE）分別為99.3%和100%。

文章要點(diǎn)

1、作者證明了一種串聯(lián)電熱催化系統(tǒng)，將電催化CO₂還原與熱催化氧化氨基碳糖化結(jié)合，以產(chǎn)生各種增值酰胺。需注意，CO₂在水中電還原產(chǎn)生的CO和O₂都被用來促進(jìn)隨后的氧化氨基碳糖化。在CO₂R電解槽中，采用MEA電池內(nèi)的六甲基四胺（HMT）功能化銀陰極（Ag-HMT）和碳酸氫氧化鎳陽極（Ni-HC）驅(qū)動CO和O₂的高效共產(chǎn)，法拉第效率分別為99.3%和100%。

2、結(jié)合實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究，作者闡明了HMT在CO選擇性生產(chǎn)中的有益作用。在熱催化反應(yīng)器中，Pd（II）催化的芳基硼酸、胺和CO之間的氧化氨基碳糖化反應(yīng)產(chǎn)生各種酰胺（10種類型），產(chǎn)率超過81%。本工作證明了串聯(lián)電熱催化策略在具有經(jīng)濟(jì)吸引力的二氧化碳轉(zhuǎn)化和酰胺合成方面的有效性，為探索二氧化碳潛力的充分利用提供了一條新的途徑，并為合成有價(jià)值的有機(jī)酰胺提供了一個(gè)可持續(xù)和經(jīng)濟(jì)有效的策略。

圖文展示

圖1.串聯(lián)電熱催化系統(tǒng)示意圖

圖2.XRD、XPS、SEM、TEM表征結(jié)果

圖3.穩(wěn)定性等表征測試

圖4.CO₂電解結(jié)構(gòu)示意圖和穩(wěn)定性試驗(yàn)

圖5.底物拓展和催化機(jī)制

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