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趙東元院士等Nature Synthesis：納米世界里的“一棵樹”！

來源：時間：2023-11-27 10:08:13 瀏覽：2533次

第一作者：馬玉柱

通訊作者：趙東元院士、李曉民教授、呂中元教授

通訊單位：復旦大學、吉林大學、內(nèi)蒙古大學

DOI: 10.1038/s44160-023-00434-z

研究背景

Wedderburn–Etherington數(shù)模式具有固有的組合規(guī)則，在自然樹狀系統(tǒng)中普遍存在，對于研究單個粒子組裝成支鏈的超結(jié)構(gòu)具有重要意義。然而，在微尺度或納米尺度上實現(xiàn)這些模式仍然具有挑戰(zhàn)性。復旦大學趙東元院士等人報道了通過納米滴順序融合驅(qū)動的離散各向異性介孔二氧化硅納米顆粒組裝成分支納米樹而產(chǎn)生Wedderburn–Etherington數(shù)體系，形成含有二聚體到多聚體的分枝納米樹。形成的二聚體具有y形結(jié)構(gòu)，有兩個融合分支（長度～395nm；外徑～157nm），由一個生長較晚的開管連接，順序融合生長方式可以進一步將y結(jié)構(gòu)擴展到多分支結(jié)構(gòu)。統(tǒng)計數(shù)據(jù)可以預測在每個裝配級別上的分支程度。分支結(jié)構(gòu)異構(gòu)體的類型和混淆也可以精確計算，并由Wedderburn–Etherington樹指定。

文章要點

1、作者提出了一種納米液滴順序融合策略，用于制造具有明確結(jié)構(gòu)的分支介孔SiO₂Wedderburn–Etherington納米樹。結(jié)果表明，介孔二氧化硅納米顆粒的組裝受到配體接枝的鈀納米晶體粘合劑的控制。第一級組裝形成y形二聚體，帶有兩個分枝葉（～395nm），連接到一個具有開放腔的管狀結(jié)構(gòu)（長度，325 ± 55 nm）。實驗和模擬結(jié)果表明，聚變過程是由粘合劑和液滴表面柔性配體之間的疏水相互作用決定的，而成對聚變模式是由液滴表面曲率的釋放控制的。

2、這種方法可以促進新模型、復雜分支納米結(jié)構(gòu)的順序設計，分支數(shù)從二到幾十不等。構(gòu)建塊之間的成對融合使得多分支≤2每個節(jié)點下的分支數(shù)量，因此具有不同分支程度的多分支的裝配模式或異構(gòu)體可以用Wedderburn–Etherington模式來描述。本工作中，Wedderburn–Etherington數(shù)模式衍生的可預測的分支生長模式對粒子組裝的復雜上層結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)優(yōu)化具有重要的指導意義?？刂品种ЫY(jié)構(gòu)異構(gòu)體的精度和可預測性為控制模式組裝過程提供了一種方法，并提高了設計廣譜復雜上層結(jié)構(gòu)的可能性。

圖文展示

圖1. 支狀Y形介孔SiO₂二聚體的形成

圖2. 順序組裝

圖3. Wedderburn–Etherington樹

圖4. 納米液滴融合策略的示意圖

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