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最新JACS丨北化所萬立駿院士&郭玉國&辛森最新成果
來源: 時(shí)間:2023-11-27 09:48:40 瀏覽:3018次


第一作者:Yu-Ying Zhang

通訊作者:萬立駿院士、郭玉國研究員、辛森研究員

通訊單位:中國科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07804


研究背景



無負(fù)極可再充電鈉電池(rechargeable sodium batteries, RSBs)是高能量“超鋰”電化學(xué)存儲(chǔ)技術(shù)的終極選擇之一。由于僅使用正極的活性Na離子,無負(fù)極電池的循環(huán)壽命通常很有限,因?yàn)椴环€(wěn)定的電解質(zhì)化學(xué)會(huì)阻礙負(fù)極的有效鍍/剝離Na和層狀氧化物正極的高壓操作。因此,合理設(shè)計(jì)電解液以提高其與電極的相容性是實(shí)現(xiàn)電池的關(guān)鍵?;诖?,中國科學(xué)院化學(xué)研究所萬立駿院士、郭玉國研究員和辛森研究員等人報(bào)道了通過精確地設(shè)計(jì)電解質(zhì)的化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)及其與兩個(gè)電極的界面,實(shí)現(xiàn)超過300 Wh/kg無負(fù)極RSBs的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。


文章要點(diǎn)



1、電解質(zhì)是由1 M的六氟磷酸鈉(NaPF6)在二甘醇二甲醚(G2)和四甘醇二甲醚(G4)(體積比9: 1)的溶劑混合物中組成,記為NG2410。使用正常濃度的鈉鹽可以緩解與高/低濃度電解質(zhì)相關(guān)的潛在問題,例如成本和粘度增加、Li+流動(dòng)性不足以及溫度適應(yīng)性差等。選擇G2作為主要溶劑,由于其獨(dú)特的Na+溶劑化結(jié)構(gòu),能夠以超高CE促進(jìn)無枝晶Na的電鍍/剝離,并且相比與其他醚類溶劑和陰離子,G2具有更強(qiáng)的抗還原能力。

2、分子鏈較長的G4被納入共溶劑,因?yàn)樗鼘?duì)高壓層狀氧化物正極的耐受性更好(G4的最高已占據(jù)分子軌道(HOMO)能量低于G2)。環(huán)醚分子(如1, 3-二惡烷)不包括在電解質(zhì)中,因?yàn)樗鼈冊跓o機(jī)鹽存在下傾向于進(jìn)行陽離子聚合,到賬失去了工作離子的導(dǎo)電性。


圖文展示



 

圖1.混合電解質(zhì)的陽離子溶劑化結(jié)構(gòu)

 

圖2.電化學(xué)性能

 

圖3.無負(fù)極RSBs的電化學(xué)性能

 

圖4. Al-C||P2-NCO電池負(fù)極-電解質(zhì)界面的化學(xué)成分和元素分布

 

圖5. NCO的作用

 

圖6. NaF的作用

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