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三大名校聯(lián)合!夏幼南&邵敏華&谷猛等人最新Angew.!
來源: 時間:2023-11-20 11:25:34 瀏覽:2503次


第一作者:Yu Zhang

通訊作者:夏幼南教授、邵敏華教授、谷猛教授

通訊單位:美國佐治亞理工學院、香港科技大學、南方科技大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314634



研究背景




通過將納米晶體限制在特定的極小尺寸中,可以最大化貴金屬多相催化劑活性位點的數(shù)量。然而,由于大的表面體積比和豐富的不飽和原子,這些納米結(jié)構(gòu)具有高的表面能,導致它們對加熱、電子束輻照和電化學電位等環(huán)境擾動高度敏感,穩(wěn)定性差、催化性能不穩(wěn)定。其中,表面配體在膠體納米晶體的形狀控制生長和穩(wěn)定中起著重要的作用,它們的快速去除會導致納米晶體的結(jié)構(gòu)變形或聚集?;诖?,美國佐治亞理工學院夏幼南教授、香港科技大學邵敏華教授和南方科技大學谷猛教授等人報道了基于聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的表面配體可以通過簡單的分散和室溫下在乙醇中老化從Pd納米片(Pd NSs,厚度為0.93±0.17 nm)上緩慢去除。



文章要點




1、對比新制樣品,老化后的Pd NSs在電子束下的穩(wěn)定性極大增強。具體而言,當暴露于高倍透射電子顯微鏡(TEM,>150 K放大,200 kV加速電壓)的電子束下時,由于原子的重新定位,新制的Pd NSs立即演變成多孔納米片,結(jié)晶度降低。在乙醇中老化60天后,Pd NSs即使在掃描TEM(STEM,>300 K,300 kV)的聚焦電子束下也能保持良好的納米片形貌。

2、表征結(jié)果表明,老化后的Pd NSs表面缺陷豐富,與新制的Pd NSs表面近乎完美的缺陷不同。對比已報道的苛刻處理,膠體懸浮液中PVP的緩慢去除允許新暴露的Pd原子重組,從而在不影響形貌的情況下降低表面能。在乙醇氧化反應(EOR)的電催化測試中,得益于增強的穩(wěn)定性,老化后的Pd NSs表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。本工作提供了一種簡單有效的方法,通過緩慢去除表面配體來保持膠體納米晶體的完整性。



圖文展示




 

圖1. Pd NSs在電子束照射下的表面結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的示意圖

 

圖2.新制備Pd NSs的表征

 

圖3.老化后Pd NSs的表征

 

圖4.新制和老化后Pd NSs的表征

 

圖5.電催化EOR性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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