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北大徐冰君團(tuán)隊(duì)Nat. Catal.：打破傳統(tǒng)！揭示Cu電催化CO2RR中多個(gè)位點(diǎn)
來(lái)源： 時(shí)間：2023-09-11 14:37:47 瀏覽：2743次

第一作者：高文強(qiáng)、許義飛

通訊作者：徐冰君教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: 10.1038/s41929-023-01002-6


01

研究背景

目前，銅（Cu）基材料是唯一能夠選擇性地將CO2還原為高附加值的多碳（C2+）產(chǎn)物的催化劑。傳統(tǒng)認(rèn)為Cu表面的CO2電化學(xué)還原反應(yīng)是兩個(gè)串聯(lián)反應(yīng)，即CO2還原成CO和CO還原生產(chǎn)C2+產(chǎn)物，但上述反應(yīng)是否在Cu表面同一位點(diǎn)進(jìn)行還不清楚。基于此，北京大學(xué)徐冰君教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)CO2的存在促進(jìn)了CO電化學(xué)還原反應(yīng)，并且至少存在兩種不同類型的Cu位點(diǎn)，其中一種銅位點(diǎn)（CuCO2）在CO2還原為CO的過(guò)程中更活躍，另一種銅位點(diǎn)（CuCO）是有利于CO進(jìn)一步還原為C2+產(chǎn)物。其中，CO吸附在CuCO上形成C2+產(chǎn)物的活性至少是CuCO2上的6倍。


02

文章要點(diǎn)

1、通過(guò)共電解、光譜和同位素標(biāo)記的結(jié)合證實(shí)，CO2對(duì)Cu的CO電化學(xué)還原反應(yīng)具有促進(jìn)作用。以13CO/12CO2混合物為原料進(jìn)行反應(yīng)性研究，確定產(chǎn)物的碳源，并通過(guò)原位表面增強(qiáng)紅外吸收電鏡（SEIRAS）探測(cè)吸附12CO和13CO的相對(duì)表面覆蓋率。通過(guò)比較吸附CO和產(chǎn)物的同位素分布，發(fā)現(xiàn)至少有兩種類型的Cu位點(diǎn)。

2、作者提出雙位點(diǎn)模型，即CuCO2和CuCO，其中CuCO2利于CO2還原為CO，但不利于CO進(jìn)一步轉(zhuǎn)化生成C2+產(chǎn)物，而CuCO有利于CO進(jìn)一步還原為C2+產(chǎn)物。

3、Cu(111)和Cu(100)表面的共電解實(shí)驗(yàn)表明，CuCO2和CuCO可能分別對(duì)應(yīng)于Cu(111)的類Cu位點(diǎn)和缺陷位點(diǎn)。


03

圖文展示

 

圖1. CO/CO2共電解及原位光譜表征

 

圖2. 13CO/12CO2(4:1)在Den-Cu上的共電解

 

圖3. 13CO/12CO2共電解過(guò)程中乙烯同位素的分布

 

圖4. 13CO/12CO2共電解過(guò)程中C2產(chǎn)物的拓?fù)浞植?/span>

 

圖5. 雙位點(diǎn)模型及其預(yù)測(cè)

 

圖6. 單晶Cu表面乙烯同位素物的分布

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