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陳偉&谷猛&吳剛EES:固態(tài)電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)LMBs長(zhǎng)循環(huán)壽命!
來(lái)源: 時(shí)間:2023-08-07 10:39:30 瀏覽:2593次


第一作者:Jinlin Yang、Menghao Li和Zejun Sun

通訊作者:吳剛研究員、谷猛副教授和陳偉教授

通訊單位:新加坡高性能計(jì)算研究所、南方科技大學(xué)和新加坡國(guó)立大學(xué)

DOI: 10.1039/D3EE00161J


01

研究背景

鋰金屬電池(LMBs)具有高比容量(3860 mAh g-1)等優(yōu)點(diǎn),在下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)中顯示出巨大的潛力。然而,鋰(Li)負(fù)極表面固體電解質(zhì)間相(SEI)層的不穩(wěn)定性會(huì)引發(fā)Li枝晶和短路等問(wèn)題,從而導(dǎo)致火災(zāi)或爆炸。研究表明,Li金屬陽(yáng)極上高效的SEI層是抑制鋰枝晶的關(guān)鍵?;诖耍录悠赂咝阅苡?jì)算研究所吳剛研究員、南方科技大谷猛副教授和新加坡國(guó)立大學(xué)陳偉教師等人通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)論證揭露一種甲氧基添加劑——甲醇鉀(CH3OK)可以誘導(dǎo)陰離子(TFSI-、CH3O-和NO3-)在Li金屬負(fù)極上的優(yōu)先吸附,并促使這些陰離子分解形成穩(wěn)定且富含無(wú)機(jī)的單片SEI層,極大地提升了LMBs的循環(huán)壽命。本研究為促進(jìn)陰離子在Li負(fù)極表面優(yōu)先分解并形成富含無(wú)機(jī)相和穩(wěn)定的SEI層提供了有效的方法,并為設(shè)計(jì)優(yōu)化能延長(zhǎng)LMBs循環(huán)壽命的電解質(zhì)提供了新思路。


02

文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一:結(jié)合理論分析和實(shí)驗(yàn)結(jié)果,揭示了一種電解質(zhì)添加劑——甲醇鉀(CH3OK)在鋰金屬表面誘導(dǎo)陰離子(TFSI-、CH3O-和NO3-)優(yōu)先吸附的作用。

要點(diǎn)二:全面且系統(tǒng)地闡述了CH3OK對(duì)典型醚基電解值中溶劑化結(jié)構(gòu)和SEI生長(zhǎng)的調(diào)控行為,結(jié)果顯示CH3OK的引入使得Li負(fù)極表面的SEI膜具有富無(wú)機(jī)相、無(wú)定型以及單片的特征。

要點(diǎn)三:對(duì)比空白電解質(zhì),甲醇鉀(CH3OK)改性的電解質(zhì)中的Li‖Li對(duì)稱電池的循環(huán)壽命延長(zhǎng)了約4倍。同時(shí),LiFePO4‖Li全電池在高LiFePO4(LFP)載量(~20 mg cm-2)和低N/P(~3)的嚴(yán)苛條件下可以穩(wěn)定循環(huán)400次以上。


03

圖文展示

圖片


圖1.改性電解質(zhì)中溶劑化結(jié)構(gòu)、Li沉積和SEI生長(zhǎng)的示意圖圖片 


圖2. SEI膜和沉積Li的微觀形貌和成分分析圖片 


圖3. XPS鑒定SEI的精細(xì)結(jié)構(gòu)

圖4.對(duì)稱、非對(duì)稱電池在不同電解質(zhì)中的電化學(xué)性能圖片 


圖5. Li沉積/溶解過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)分析圖片 


圖6. Li‖LFP全電池在不同電解質(zhì)中的電化學(xué)性能

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