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天大張兵&于一夫，最新Angew.！

來源：時(shí)間：2023-05-29 09:30:39 瀏覽：2964次

第一作者：Jin Zhou和Shuhe Han

通訊作者：于一夫教授和張兵教授

通訊單位：天津大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202305184

研究背景

在實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中，羥胺（NH₂OH）是一種重要的工業(yè)原料，其中電催化氧化氮還原（NO）是一種在環(huán)境條件下生產(chǎn)羥胺的有效方法。然而，羥胺的選擇性受到競爭性氨合成的限制，因此設(shè)計(jì)和構(gòu)建先進(jìn)的電催化劑來控制NO還原產(chǎn)物的選擇性具有重要意義?；诖?，天津大學(xué)張兵教授和于一夫教授等人報(bào)道了通過調(diào)整催化劑的原子結(jié)構(gòu)來調(diào)節(jié)NO的吸附構(gòu)型，從而控制產(chǎn)物的選擇性。

文章要點(diǎn)

1、作者設(shè)計(jì)并構(gòu)建了Co SACs和Co NPs催化劑，分別用于選擇性電化學(xué)還原NO為NH₂OH和NH₃。在中性條件下，Co納米顆粒對NO電還原為NH₂OH選擇性最高（FE_NH2OH為81.3%），而Co納米顆粒傾向于生成氨（FE_NH3: 92.3%）。

2、一系列原位表征和理論模擬揭示了NO在孤立的Co位點(diǎn)上的線性吸附可以形成羥胺，而NO在鄰近的Co位點(diǎn)上的橋式吸附可以誘導(dǎo)氨的產(chǎn)生。通過調(diào)節(jié)吸附構(gòu)型對NO進(jìn)行選擇性還原，不僅實(shí)現(xiàn)了NH₂OH的在線合成，而且為設(shè)計(jì)選擇性可調(diào)的高級電催化劑開辟了新的途徑。

圖文展示

圖1.合成示意圖

圖2. Co SACs的表征

圖3.Co SACs的電化學(xué)性能

圖4.原位紅外和在線DEMS測量

圖5.催化性能和機(jī)理

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