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創(chuàng)新設(shè)計(jì)！麥立強(qiáng)團(tuán)隊(duì)最新Angew：電催化CO2還原，甲酸鹽FE達(dá)95%！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-05-19 16:09:55 瀏覽：2278次

第一作者：Lei Lv、Ruihu Lu和Jiexin Zhu

通訊作者：麥立強(qiáng)教授

通訊單位：武漢理工大學(xué)

DOI:10.1002/anie.202303117




研究背景

鉍（Bi）基材料是電催化CO2還原反應(yīng)（ECO2RR）中很有前景的催化劑，但水溶液中的析氫反應(yīng)（HER）導(dǎo)致其選擇性低。在ECO2RR過(guò)程中，Bi基催化劑會(huì)發(fā)生重構(gòu)，Bi的價(jià)態(tài)會(huì)降低，導(dǎo)致難以識(shí)別催化劑的活性位點(diǎn)。其中，Bi基預(yù)催化劑的配位環(huán)境對(duì)重構(gòu)Bi的形貌有著顯著影響，大多數(shù)重構(gòu)的催化劑中均存在著空位缺陷和臺(tái)階缺陷等。基于此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授等人報(bào)道了通過(guò)電化學(xué)重構(gòu)開(kāi)發(fā)了一種Bi的邊緣缺陷調(diào)制策略，通過(guò)將Bi的邊緣缺陷與硫協(xié)調(diào)，來(lái)提高ECO2RR的選擇性并抑制HER，所制備的催化劑（BBS）具有優(yōu)異的產(chǎn)物選擇性。




文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一：作者開(kāi)發(fā)了一種鉍的邊緣缺陷調(diào)制策略，通過(guò)將Bi的邊緣缺陷與S協(xié)同，制備的催化劑在堿性電解質(zhì)下，HCOO-法拉第效率（FE）高達(dá)95%，HCOO-局部電流密度約為250 mA cm-2。

要點(diǎn)二：密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，S傾向于與Bi邊緣缺陷結(jié)合，減少配位不飽和Bi位點(diǎn)（*H吸附位點(diǎn)），調(diào)節(jié)鄰近Bi位點(diǎn)的電荷狀態(tài)，從而提高*OCHO吸附。




圖文展示

圖1. BBS和Bi的性能

圖2. BBS催化劑的表征

圖3. BBS的光譜表征

圖4.理論計(jì)算

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