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北大郭少軍&童美萍，合力“水”一篇Nature Synthesis！
來源： 時(shí)間：2023-04-10 14:45:46 瀏覽：3260次

第一作者：譚浩

通訊作者：郭少軍教授、童美萍研究員

通訊單位：北京大學(xué)

DOI：10.1038/s44160-023-00272-z




研究背景

引領(lǐng)未來


過氧化氫（H2O2）是重要工業(yè)原料，目前工業(yè)合成H2O2的方法是能源密集型的蒽醌法，然而該方法存在嚴(yán)重的安全問題。近年來，利用太陽能的光催化有可能使H2O和O2以100%的原子利用率合成H2O2，其中氮化碳（CN）對(duì)H2O2的光合作用具有更高的活性，但大多數(shù)CN基材料不能在H2O直接氧化為H2O2的過程中產(chǎn)生有效空穴或形成活性表面位點(diǎn)?；诖?，北京大學(xué)郭少軍教授和童美萍研究員等人報(bào)道了一類由Ga-N5原子位點(diǎn)錨定在具有大孔反蛋白石結(jié)構(gòu)的氮化碳催化劑，記為CNIO-GaSA。在可見光驅(qū)動(dòng)下，其可將氧分子和水分子直接光催化合成H2O2。




文章要點(diǎn)

引領(lǐng)未來


1、研究報(bào)道的CNIO-GaSA光催化劑對(duì)H2O2的生產(chǎn)速率為331.7 μmol g-1 h-1，太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化效率為0.4%，遠(yuǎn)高于植物自然光合作用的效率（~0.1%）。

2、綜合實(shí)驗(yàn)表征和DFT計(jì)算共同表明，CNIO-GaSA中的Ga-Ns位點(diǎn)不僅促進(jìn)了載流子的分離轉(zhuǎn)移和H2O的吸收活化，還通過二電子WOR和二電子ORR途徑有效促進(jìn)了*OH中間體的形成。

3、基于CNIO-GaSA的自制流動(dòng)光催化裝置，通過其設(shè)計(jì)的流動(dòng)系統(tǒng)，可以在天然水中連續(xù)合成具有高催化穩(wěn)定性的H2O2，殺菌效率達(dá)到100%。




圖文展示

引領(lǐng)未來


圖1.CNIO-GaSA的結(jié)構(gòu)表征

圖2. CNIO-GaSA、CNIO和CN的吸收、激發(fā)特性和載流子遷移率

圖3. 太陽能驅(qū)動(dòng)連續(xù)串聯(lián)微反應(yīng)器生產(chǎn)H2O2及其性能研究

圖4. CNIO-GaSA和CN光催化生成H2O2的機(jī)理

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