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同步輻射全散射PDF（第一期）PDF以及實驗基礎理論

來源：科學10分鐘時間：2022-05-15 21:48:02 瀏覽：5567次

PDF以及實驗基礎理論

1.1 什么是PDF和RDF

眾所周知，結(jié)構的測試方法有多種，如核磁共振（NMR）、穆斯堡爾譜學和衍射法，其中的NMR和穆斯堡爾譜學是用于檢測局域有序的核物理方法。然而，作為更大范圍使用的衍射法（包括有XRD、中子衍射、電子衍射以及同步輻射等），其關鍵的分析技術就是原子的分布函數(shù)法。

分布函數(shù)是一個統(tǒng)計物理學的概念，表示在一個原子附近的徑向原子分布狀態(tài)，一般有三種形式：徑向分布函數(shù)（Radial Distribution Function，RDF）、雙體分布函數(shù)g(r)（Pair Distribution Function，PDF又稱對分布函數(shù)）以及約化徑向分布函數(shù)G(r)。

↓快速預約同步輻射全散射PDF測試↓

圖1.1 原子結(jié)構與徑向密度函數(shù)的關系示意圖

我們使用最多的是對分布函數(shù)PDF，對于N元體系來說，就有N（N-1）個偏雙體分布函數(shù)：

對于PDF的函數(shù)圖的分析，可以得到非晶合金結(jié)構的重要參數(shù)^{[1, 2]}：如圖1.2所示兩種不同的材料狀態(tài)的對分布函數(shù)。

A 最近鄰原子平均距離：雙體分布函數(shù)第一峰位值即為最近鄰原子平均值；

B 最近鄰配位數(shù)：CN等于PDF函數(shù)的第一個半峰面積的兩倍，即：

C 原子的平均位移：位移等于RDF函數(shù)一個半峰寬度的1/2.36倍；

D 有序疇尺寸：在雙體分布函數(shù)約等于1，即為有序疇邊界，考慮實驗誤差一般取g(r)=1.02時的r對應有序疇尺寸；

E 第一峰的高度和形狀可以反應原子之間的結(jié)合強度，如峰表現(xiàn)為尖銳，表明在此半徑范圍內(nèi)的原子數(shù)密度比平均密度要高很多，中心原子與最近鄰原子的相互結(jié)合強度也比較大；

F 第一峰與第一谷的關系通過經(jīng)驗性的方法，可用來確定玻璃轉(zhuǎn)變點。

圖1.2 對分布函數(shù)

1.2 靜態(tài)結(jié)構因子

靜態(tài)結(jié)構因子(Static Structure Factor，SSF) 是一個連接實驗分析與模擬分析的重要參量。對于衍射分析來說，它表征的是材料對射線的散射能力，反映結(jié)構的平均信息。結(jié)構因子S（Q）可以和上述的PDF相互轉(zhuǎn)化（互為傅里葉變換）：

1.3 衍射實驗

X射線衍射技術（X-ray Diffraction, XRD）是材料分析的最常用手段之一。對于晶體材料，XRD測量布拉格衍射峰，提供樣品的物相和晶體結(jié)構信息。

X射線衍射是屬于散射的一個特例了，是相干散射，強調(diào)入射波與目標物質(zhì)發(fā)生相互作用后傳播方向變化的過程，且衍射偏向強調(diào)波被周期性結(jié)構散射后的結(jié)果。對納米材料、半晶體、非晶、液體等材料，衍射的相干性降低，同樣的進行XRD過程，我們稱為X射線散射。

所以，散射衍射本質(zhì)上是同樣的東西作用于不同物體上的不同稱呼，沒有本質(zhì)的差別。從散射的空間分布的剖面看，不強調(diào)某個特定方向的時候泛稱散射，而要強調(diào)某個特定的模式、方向的分布時則說衍射。

彈性散射是指在散射中沒有頻率位移、無能量損失，也就是相干散射。而非彈性散射，也就是說散射后不但能量改變，方向也有變化，如Compton散射。我們在獲得PDF的時候需要的就是相干散射數(shù)據(jù)，所以稱為X射線全散射實驗（X-ray total scattering），其操作方式、原理和XRD相同。

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